Le 11 novembre 2011, au Centenario, il inscrit un quadruplé contre le Chili, pendant les qualifications à la Coupe du monde 2014, son premier en sélection et permet à la Celeste de l'emporter par 4 buts à 0. Le 7 janvier Luis ouvre son conteur civil face à Levante. Il se met d'emblée en évidence en délivrant une passe décisive à Marcos Llorente avant de réaliser un doublé en huit minutes qui clôture une large victoire 6-1 à l'Estadio Metropolitano[158].

Il a dépassé Etoo et Alcantara, en portant son total à 144 réalisations pour le compte des Blaugranas Le FC Barcelone ayant octroyé une semaine de vacances à ses joueurs, Lionel Messi et Luis Suarez sont partis la vivre à Ibiza.

Il fait ses débuts pour son nouveau club le 15 août lors du troisième tour préliminaire de la Ligue des champions contre le Slavia Prague. Personne n'a fait mieux dans les cinq grands championnats.

C'est un des joueurs qui aura le plus marqué les supporters depuis ceux qui composaient l'équipe vainqueur de la Ligue des Champions 1995[réf. Le 19 juin 2014, il marque un doublé lors du deuxième match de sa sélection en phase de groupe de la Coupe du monde au Brésil face aux Anglais (victoire 2-1). Il remporte la Copa América en 2011, ouvrant le score en finale face au Paraguay et est élu meilleur joueur du tournoi. TOUR DE FRANCE : UNE ENQUÊTE OUVERTE SUR DES SOUPÇONS D ... BERNARD LAPORTE ET L'ÉTAT-MAJOR DU RUGBY FRANÇAIS PLACÉ ... ROLAND-GARROS : «LA JAUGE, C'EST 1000», CONFIRME JEAN CASTEX.

Il sera surnommé « le cannibale de l'Ajax » par De Telegraaf. Le 1er février il inscrit l'unique but de son équipe lors de la première manche des demi-finales de la Coupe du Roi face à Valence. Luis Suarez atteint la barre des 100 réalisations sous le maillot du FC Barcelone lors du huitième de finale retour de Coupe du Roi remporté par les Blaugranas (3-1). Suárez sort sous une ovation debout en fin de match. Pour son premier match face au PSV, Luis Suarez délivre une passe décisive pour Messi[104]. Le 14 octobre, il inscrit le seul but blaugrana lors du match nul 1-1 face l'Atletico. Tu ne méritais pas qu'ils t'expulsent comme ils l'ont fait.

Bloqué par le Barça, il a finalement dû revenir sur sa décision et le joueur de 33 ans a finalement révélé à Goal qu'il honorerait la dernière année de son contrat. Un succès qui leur permet de prendre encore un peu plus le large en tête de la Liga. Ses performances exceptionnelles lui valent d'être encensé par le monde du football, notamment par Wayne Rooney qui le compare à Messi ou Ronaldo : « Il est difficile de se préparer pour lui parce qu'il est imprévisible dans la façon dont il joue. Le 7 août, Barcelone joue un match symbolique au Camp Nou puisqu'il s'agit du traditionnel Trophée Gamper. Il fait notamment remarquer que Van Basten, avec lequel il entretenait des relations tendues, lui avait enseigné les gestes techniques et mouvements requis pour être un avant-centre performant. Le 18 novembre Suarez est bel et bien de retour, il inscrit un doublé face à Leganés. Il reste à Luis Suarez encore trois ans, jusqu'en 2021, de sa prolongation de contrat signée en 2016.
Avec Messi, il faut jouer dans les 20 derniers mètres. Une énorme désillusion pour l'attaquant international uruguayen de 32 ans, en pleine réussite depuis plusieurs mois: Suarez mène la Liga au nombre de passes décisives (7) et a sans doute inscrit un des plus beaux buts de la saison, avec cette talonnade magistrale lors du récital contre Majorque (5-2 le 8 décembre), en Liga Tous les 302 buts de Messi - Suarez - Neymar avec le Barça (vidéo) 13 avril 2020. Il est un adolescent difficile et turbulent, connu comme aimant faire la fête et boire[3],[4]. Muet et inefficace aussi bien devant le but que dans la dernier passe depuis 3 matchs en championnat, Luis est d'abord passeur contre Valence le 7 octobre[105] puis retrouve le chemin des filets le 20 contre Séville sur penalty[106], où Messi se blesse.

À cette suspension interne s'ajoute celle de sept matchs infligée par la Fédération néerlandaise de football. Auparavant en conférence de presse Rakitic, Messi Luis Suarez[53] et Enrique ou encore Iniesta se montrent confiant estimant qu'ils n'ont plus rien à perdre[54]. Ses prestations de qualité lui permettent d'être appelé en sélection nationale pour la première fois le 8 février lors d'un match contre la Colombie (3-1).